【研究背景】
随着环境污染的加剧和化石燃料的消耗,能源转换和储存的新方法作为实现人类可持续发展的一种手段受到了极大的关注。光催化已经成为应对这些挑战的一个重要技术领域,它从模仿大自然生产太阳能燃料的人工光合作用概念中汲取灵感。在半导体光催化系统中,光生电子和空穴具有足够的氧化还原电位来驱动生成燃料的氧化和还原反应(图1a)。为了优化太阳能转换效率,理想地光催化剂材料应具有以下三个关键特性(图1b): 1)广谱吸收能力;2)光生电荷的高效分离和转移;3)有效利用光生电荷。据我们所知,这些过程的时间尺度从皮秒到毫秒不等。其中,第二点是最关键的科学问题。因此,精确地控制光生载流子动力学和有效地减缓载流子重组对优化光催化剂的性能至关重要。
【文章简介】
近日课题组在Advanced Energy Materials 期刊(SCI一区,IF=27.8)发表题为“Molecular-Level Regulation Strategies Toward Efficient Charge Separation in Donor−Acceptor Type Conjugated Polymers for Boosted Energy-Related Photocatalysis”的研究文章。
该工作提出了供体-受体型共轭聚合物光催化材料的分子水平调控策略实现高效电荷分离并在光催化能源转化领域的综述观点。将供体(D)和受体(A)单元结合到CPs的主干中,可以精确调节其能带结构,包括最高占据分子轨道(HOMO)和最低未占据分子轨道(LUMO)位置以及带隙,从而促进电荷分离和转移效率。本文首先概述了用于光催化的D-A型CPs的基本原理,然后介绍了用于研究载流子动力学的先进实验方法和密度泛函理论(DFT)计算。进一步提出了一系列D-A型CPs的合成策略和结构调控策略。全面介绍了它们在光催化能源转化领域的广泛应用,如析氢、析氧、全解水、CO2还原、N2还原和H2O2生成等。本综述为促进光催化能量转化的D-A型CPs催化剂的分子水平设计提供了新的、全面的见解,有望进一步推动CPs在光催化能源转化领域的发展
博士研究生王璐为本文第一作者,通讯作者为王林副教授、范壮军教授。
D-A型CPs光催化能源转化的示意图。
论文链接
L. Wang, L. Liu, Y. Li, Y. Xu, W. Nie, Z. Cheng, Q. Zhou, L. Wang*, Z. Fan, Molecular‐Level Regulation Strategies Toward Efficient Charge Separation in Donor−Acceptor Type Conjugated Polymers for Boosted Energy‐Related Photocatalysis. Adv. Energy Mater. 2023, 2303346. https://doi.org/10.1002/aenm.202303346